Egy 1319. december 14-ei keltezésű hagyatéklevélben említik először Marosfelfalut.
Marosfelfalu nevét a fekvéséből kifolyólag kapta. A falu nevének a folyóra utaló Maros- előtagját 1904-ben kapta hivatali uton. A Felfalu megnevezés szorosan köthető a közeli városhoz, Szászrégenhez viszonyított földrajzi fekvéséhez, mivel a várostól északra, fennebb, a hegyek felé fekszik. Az első fennmaradt írásos említése 1319-ben Feelfolu névvel illeti. 1332-ben és 1335-ben villa Principis (a herceg faluja, németül Pränzdorf) néven olvashatunk róla. Felfalw először 1461-ben, Pränzdorf németül 1505-ben, Felfalu 1648-ban, Fölfalu 1733-ban, Oberdorf németül 1790-ben, Fel-Falu, Villa Superior latinul, Felfalo 1805-ben, Fălfălăulu (Фълфълъулу) románul 1851-ben, Hochfeld németül és Fălfălău (Фълфълъу) románul 1854-ben, O. Ujfalu 1859-ben, Murășfălfălău románul 1914-ben. A jelenleg használt román Suseni megnevezést hivatali úton kapta a falu a Romániához való csatolást követően. Cigányul a falu neve Farfulovo, ami a Magyar Felfaluból alakult ki.
A falu területe már a bronzkorban lakott terület volt amint az 1924-ben felszínre kerülő bronzleletek is bizonyítják. 1924 tavaszán, a pala kitermelése során a téglagyár melletti bányából egy bronz letétet találtak, amely i.e. a XII. századból való (bronzkor, kb. 3200 éve). Az ép tárgyakból és darabokból álló kincset a Marosvásárhelyi Archeológiai és Néprajzi Múzeumba szállították, összesen 91 darabot, többek közt lándzsa hegyek, fejszék, sarlók, karkötők, kések, kardok, fibulák. A legszebb, az akkori művészet egyik legtökéletesebb képviselője egy bronzkori fibula, bross, amely Maros megye jelképévé vált, megjelenik 1998-tól Maros megye és 2011-től Marosfelfalu község címerén. A bronzkorban egy katonai kitüntetés lehetett, 2001-től viszont a „Marosfelfalusi fibula” („Fibula de la Suseni”) Maros megye legrangosabb kitüntetése, amelyet tudósok, kultúrális tevékenységet folytatók, tanárok kapnak, akik az idők folyamán konkrétan segítették megyénk hírnevének terjedését az országban és országhatárokon túl.
Építkezés nyomai a falu területén már a Római Birodalom idejéről ismertek, ugyanis kőburkolatú út haladt át Felfalu területén. „A római út Szász-Régentöl Vécsig követhető a Maros mellékén fölfelé, s a Szász-Régentöl egy órányira eső sótelepek- és sós forrásoknál, sőt a Maros partján Régentöl negyedfél mérföldnyire esö Dédánál igen kivehető. Vécstöl Szász-Régenig a római korban út vonúlt, s hogy köburokkal birt, az utánásás kétségtelenné tette.” A Totorok közelében, a falutól északra római fal- és tégla maradványokra bukkantak, a község Dedrádhoz és Dedrádszéplakhoz közel eső részén pedig egy római település nyomai találhatóak a III. század végéről.
A ma is romokban létező templom szentélye a XII. század második felében épült, a Maros mellékága jobb partján II. Géza (1141-1161) magyar király idején, míg hajója IV. Béla (1235-1270) korában épült.
Az 1241-1242-es tatárjárás a Felső-Maros mentét is érintette és nagy pusztításokkal járt. Felfalu lakossága nagyon meggyérült.
Mivel Felfaluba és környékére oroszokat és románokat telepítettek, ezeknek a katolikus hitre való térése érdekében 1427-ben Losonczi Dezsőfi János úgy határozott, hogy ferences-rendi kolostort alapít a faluban. December 13-án meg is kapta az engedélyt V. Márton pápától, hogy Szent Mihály tiszteletére templomot és ferences kolostort építtessen. 1540-ben a káptalan utasítására a ferencesek elhagyták a kolostort mivel épülete összeomlott. Az akkori földesúr, Kendy Ferenc 1542-ben megpróbálta visszahívni a ferenceseket, a káptalan viszont elutasította, mivel saját erejükből nem lennének képesek helyreállítani és fenntartani az épületeket. A kolostor a mai temető helyén állott.
Már 1525-ben Felfalu katolikus lelkészét, Johannes Clementis plébánost hitújítással vádolják. A XVI. századból Felfalu két német anyanyelvű protestáns lelkipásztorát ismerjük. 1563-ban Joseph Kraus szolgált itt, 1579-ben pedig Andreas. A református egyház írásos említésének ideje 1595. Ez időből való a használaton kívüli régi harang II. Rudolf császár mellképével, a következő felirattal: “Spes mea est Cristus 1598”. 1628-ban már magyar nevű és, valószínűleg, anyanyelvű lelkészt említenek Felfaluban az iratok, Szalacsi Györgyöt.
A második mongol invázió, az 1658-as tatárjárás, akárcsak az első, jelentős károkat okozott a faluban. A tatárok összegyűjtötték a falu népét, bezárták a templomba és rájuk gyújtották a templomot. A kevés túlélő, akik el tudtak menekülni a közeli erdőkbe, visszatérve a faluba eltemették halottaikat egy tömegsírba a templomkertbe. Ennek emlékére kopjafa áll a tömegsír helyén.
Felfaluban az iskolai oktatás kezdete a XVIII. Század első felére tehető. A református iskolát 1722-ben szervezték meg. Az iskola felszerelése, éppen úgy, mint a többi falusi iskoláé, kezdetleges volt, kevés iskolaköteles jobbágygyermek látogatta.
1727-ben alalkul meg Felfaluban a görög-katolikus egyház Inocențiu Micu-Klein püspök idejében. 1824-től a felfalusi görög-katolikus egyházközség iskolát működtetett egy fa épületben, majd 1871-ben új épületbe költözött. 1895-ben felépül az új görög-katolikus templom kőből.
A XIX. század derekán, a magyar szabadságharc leverését követően, új országút épült Szászrégen és Marosvécs között. Az akkor még ritkán beépített új országút mellett kapott adományként Felfalu Ev. Reformált Egyházközsége Kemény György bárótól új templom építésére kiszemelt területet, amelyen 1913-ra megépült az új református templom.
1948-ban betiltották a görög-katolikus vallást. Annak ellenére, hogy Maior Beniamin Ioan, Marosfelfalu görög-katolikus papja nem tért át az ortodox hitre, 1949. februárjáig sikerült megtartania funkcióját, amikor az átállás megtagadásáért erővel eltávolították. Ettől kezdve Felfaluban a görög-katolikus egyház helyét átvette a román ortodox egyház.
A második világháború után, 1968 és 1981 között elemi iskola épült a falu lakóinak önkéntes munkájával és pénzbeli hozzájárulásával.
2009-2012 között a Marosfelfalusi Általános Iskola alsó tagozatának fiú labdarugó csapata igen szép eredményeket ért el országos szinten Caraza Gabriel sporttanár irányításával. A 2009-2010-es tanévben az iskolai sport olimpiász megyei szakaszában második helyen végeztek a fiúk. A 2010-2011-es tanévben megnyerték a megyei szakaszt és másodikok lettek a Brassóban megszervezett zonális szakaszban. Legjobb teljesítményét a csapat a 2011-2012-es tanévben érte el, amikor megnyerték a megyei és zonális szakaszt, majd bajnokok lettek az országos olimpiász tornán és két külön díjat is kaptak: a gólkirály és a torna legjobb kapusa is felfalusi játékos lett.
Hivatalosan 2016 szeptemberétől létezik a Felfalusi „Kegyelem” Baptista Egyházközség. Egy évvel később, 2017 szeptemberében használatba került az első imaház, amelyet egy műhelyből alakítottak át.
Szabolcska Mihály, 1892 és 1898 között Felfaluban szolgáló papköltő a következő szavakkal illette Felfalut: „Ez a völgy volt a régi erdélyi vajdák, fejedelmek Gödöllője. Persze, Gödöllőbb a mi »urunk« Gödölléjénél. Két sósfürdő a szomszédban. Az Istenszéke fölöttünk. A borszéki út a kapum előtt. A kertemet a Maros mossa. Itt még tiszta, mint a gyöngy. Szóval ezt a falut elborult csendjével a jó Isten is nyaralóhelyül teremtette írók és poéták számára!”